《内充气正比计数管系统绝对测量87Kr放射性活度浓度》
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摘 要：为对87Kr放射性活度浓度开展绝对测量,本文研究围绕一种内充气正比计数管系统进行研究,通过测试内充气正比计数管系统的壁效应、端效应、死时间、本底、坪特性等性能可以发现,该系统能够较好服务于87Kr放射性活度浓度的绝对测量.最终,研究得到了40.64（1±0.9%）Bq/mL的测量结果.
关键词：内充气正比计数管系统;放射性活度浓度;绝对测量;87Kr
前言
基于内充气正比计数管系统的绝对测量、基于HPGeγ能谱法的相对测量均属于气体放射性活度常用的测量方法.在气体放射性活度绝对测量中,作为国际公认准确度较高的测量装置,内充气正比计数管系统以长度补偿法为基础.为保证内充气正比计数管系统较好服务于气体放射性活度测量,正是本文围绕该课题开展具体研究的原因所在.
1.测量原理
作为国际公认的气体放射性活度绝对测量装置,内充气正比计数管系统在长度补偿法支持下具备较高的测量准确度,在寿命较长的核素活度绝对测量中,如放射性气体14C、35S、3H、85Kr,内充气正比计数管系统的应用极为广泛,且多数时候能够取得较为准确的绝对测量结果.对于本文研究的87Kr来说,作为一种短寿命气体放射性核素,87Kr的拥有76.3±0.6min的半衰期,在测试核燃料裂变燃耗（气体裂变产物法）中,87Kr属于重要的核素之一.为准确测量87Kr放射性活度浓度,基于长度补偿法的内充气正比计数管系统针对性建设极为关键[1].
对于基于长度补偿法的内充气正比计数管系统来说,端效应属于其存在的最大问题,而通过采用结构完全相同、长度不同的计数管,并保证灵敏体积之差与计数管体积之差相等,端效应对内充气正比计数管系统绝对测量造成的影响即可有效消除.将工作气体和待测的放射性气体均匀混合,即可向内充气正比计数管内充入混合气体,这相当于探测介质在每一衰变核周围充满,且存在4π的探测立体角,源的自吸收可由此规避,放射性气体发射的β射线在灵敏体积内可100%被探测.在灵敏体积确定后,定标器负责记录计数管所探测到的信号,基于死时间、本底、甄别阈、壁效应对得到的计数率开展针对性校正,即可通过内充气正比计数管系统完成87Kr放射性活度浓度的绝对测量,得到放射性活度浓度A,具体计算公式如下：
式中的N1、V分别为灵敏体积内的计数率（扣除本底后）、正比计数管的灵敏体积,δ1为死时间,δ2为甄别阈,δ3为壁效应校正系数.
2.实验装置
为满足87Kr放射性活度浓度绝对测量需要,本文采用由四部分组成的内充气正比计数管系统,包括废气收集系统、充放气真空系统、数据获取和处理系统、正比计数管（3支）.系统设有内部结构和直径完全相同的三支长度不同计数管,分别为短、中、长内充气正比计数管.采用无氧高导电性铜作为圆筒型计数管的阴极（壁）,外径为38.10mm,长度分别为94.0mm、188.0mm、281.9mm,空间体积分别为90.00mL、179.53mL、268.84mL.采用1/4英寸标准阀门作为充气阀门,数据获取和处理系统含有甄别器6路,分6路同时计数.采用由阀门及Swagelok管件连接组成的充放气真空系统.结合具体测试可以确定,研究采用的内充气正比计数管系统存在10-7Pa·L·s-1以下的漏率,而通过废气罐收集管路中的废气,即可避免环境污染问题出现[2].
3.具体实验及结果讨论
3.1 坪曲线与本底
在充放气真空系统上分别接入内充气正比计数管,充入99.99%的纯甲烷（工作气体）至所需压力,正比计数管的坪特性测试采用65Zn（外γ源）进行.设置1.0V的单道下阈,计数管的高压缓慢改变,即可得到坪曲线.在50kPa和100kPa两种气压条件下,采用65Zn对坪特性进行测试,可确定短正比管、中正比管、长正比管在50kPa气压条件下的高压分别处于2200～2500区间、2100～2500区间、2100～2500区间,坪斜分别为0.44%/100V、0.40%/100V、0.36%/100V.在100kPa气压条件下,高压均处于2750～3300区间,坪斜分别为0.44%/100V、0.44%/100V、0.34%/100V.结合上述数据进行分析可以确定,3支计数管在100kPa气压条件下的坪特性良好,存在550V的坪长以及小于0.5%/100V的坪斜.同时,坪电压在50kPa气压条件下向低电压移动,这是由于自由程因气压低而变大,电子在平均自由程上因较低的电压获得了足够大的能量,新的離子对会因此产生.基于实验可以确定,短、中、长3支正比计数管的本底计数率分别为1s-1、2s-1、3s-1.
3.2 系统死时间测量与控制
插入6个门产生器与定标器和6路甄别器之间,死时间控制采用改变门产生器门宽的方式,各路的死时间测量采用双振荡器,可测得6路死时间分别为1.98μs、2.01μs、2.02μs、2.00μs、2.02μs、2.01μs.由于属于非扩展型死时间,需采用式（2）进行死时间校正,式中的N2、τ分别为直接读出的计数率（定标器）、系统死时间.
3.3 87Kr测量
由86Kr（99.46%丰度）在反应堆中辐照,即可获取87Kr.在充放气真空系统上将由此获得的87Kr混合纯甲烷,即可向正比计数管中同时充入混合气体,开展针对性的绝对测量.采用6路甄别器进行实验,甄别阈分别取3.0V、2.6V、2.2V、1.8V、1.4V、1.0V.开展具体实验可得到甄别阈与相应计数率的线性关系,需基于本底及死时间对计数率进行修正,甄别阈的影响通过将甄别曲线外推到零阈值即可消除.分别线性外推计数管坪上的2400V、2300V、2200V3条高压曲线,即可得到0.2%的计数率平均值（3个零甄别阈）相对标准偏差,可以将其视作外推甄别阈产生的不确定度.基于实验可以确定,87Kr在堆辐照后含有半衰期为4.48h的少量85Krm,以及半衰期为16.8h、59.4d的少量125Xe、125I,因此需设法扣除相关干扰.对于半衰期长的125I,可忽略其影响.由于实验测得了3种核素的总计数（125Xe、125I、85Krm）,由此根据半衰期对连续多次跟踪测量结果进行最小二乘法分解,可获得占总活度93%以上的87Kr活度（起始测量时刻）,同时存在0.4%以下的不确定度（最小二乘法分解引入）.
计数管内充气压强的函数为壁效应,β粒子能量（待测核素）与之相关.基于充压至50kPa的计数管,追踪测量短管和长管,并将中管的压力变为100kPa,即可获得随压强倒数的计数率线性关系,壁效应损失（任意工作气体压力下）均可由此求得.壁效应校正系数δ3在100kPa工作气体压力下为1.024,存在0.5%以下的不确定度.任意两支计数管的长度补偿为87Kr的放射性浓度,即计数率之差除以体积之差,由此可得到测量值3个.考虑到不存在完全一致的计数管端效应,存在细微差别的3个测量值的平均值即为研究需要的放射性浓度值,长度补偿引入的不确定度为平均值的相对标准偏差,该值在0.5%以下.
基于对1个样品进行的测量可以发现,在测量时间为20s下,3次测量得到的放射性活度浓度结果分别为40.73Bq/mL、40.69Bq/mL、40.51Bq/mL,开展进一步计算可求得放射性活度浓度的最终值,即40.64Bq/mL,存在0.2%的相对标准偏差.围绕放射性浓度测量不确定度进行研究,可最终得到40.64（1±0.9%）Bq/mL的结果.
结论
综上所述,内充气正比计数管系统可较好服务于87Kr放射性活度浓度的绝对测量.在此基础上,本文涉及的测量原理、实验装置、坪曲线与本底、系统死时间测量与控制、87Kr测量等内容,则提供了可行性较高的内充气正比计数管系统应用路径.为更好服务于87Kr放射性活度浓度的绝对测量,相关理论与设备的升级探索同样需要得到业内人士的重视.
参考文献
[1]李奇,樊元庆,王世联.低本底内充气正比计数管测量～（37）Ar活度[J].原子能科学技术,2019,53（04）：734-738.
[2]李奇,王世联,樊元庆.用内充气正比计数管准确测量～（131）Xe～m活度浓度[J].核技术,2018,41（01）：49-53.1
基金项目：国家重点研发计划重点专项（ZLJC1605—3,科技部课题编号2016YFF0200803）
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放射性活度引用文献:
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[3] 放射性活度和环境毕业论文模板范文 放射性活度和环境类有关论文范例2500字
